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來源:邦立威    2020-04-23    點擊量:219
科羅拉多大學J. Will Medlin教授J. Am. Chem. Soc.:控制有機單分子膜金屬催化劑鍵合強度用于CO2還原

通過逆水煤氣變換(RWGS)反應催化CO2轉(zhuǎn)化制備CO,是許多重要工業(yè)過程(如費托合成)的重要原料,該過程可以減少CO2排放,從而取代化石燃料實現(xiàn)可持續(xù)碳循環(huán)。對于常壓下RWGS轉(zhuǎn)化CO2反應,最普遍的機理是CO2在負載型催化劑金屬/氧化物界面上的吸附和活化,然后加氫和/或解離形成化學吸附CO,再通過解吸形成所需的產(chǎn)物,或者進一步加氫形成CH4。
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然而,同時控制這些關鍵表面物種的結合強度是極具挑戰(zhàn)性的。為了在較溫和的條件下地制備CO,研究人員采用了多種策略制備多功能催化劑和/或控制負載金屬團簇的大小,甚至可以控制到原子分散級別。然而,在許多情況下,上述方法需要復雜或昂貴的催化劑合成步驟。

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在本文中,科羅拉多大學J. Will Medlin教授課題組提出了一種新方法,通過在催化劑載體上沉積有機單層膜,采用單一的自組裝步驟來控制負載金屬催化劑上的CO2吸附和CO解吸,其中負載型Pt和Pd催化劑上的膦酸單分子膜結合可以通過載體效應減弱CO的結合。雖然CO吸附減弱通常伴隨著CO2吸附和活性降低,但通過在改性膜上控制引入堿性胺功能,可以使其恢復較強的CO2吸附和加氫活性。因此,表面和空間相互作用都可以通過有機改性劑的設計來控制,在經(jīng)過表面改性后,催化劑的選擇性(轉(zhuǎn)化率接近50%時可達99%)和率均有明顯提高,此外,催化劑的失活率也顯著降低。

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